可见光天线促进钐反应

钐(Sm)是一种稀土金属,对有机化学家来说很重要,因为它的二价化合物能够有效地进行单电子转移还原。碘化钐(SmI2)具有中等稳定性,可以在室温下的温和条件下工...

钐(Sm)是一种稀土金属,对有机化学家来说很重要,因为它的二价化合物能够有效地进行单电子转移还原。碘化钐(SmI2)具有中等稳定性,可以在室温下的温和条件下工作,这使得它在生产药物和生物活性材料方面非常有用。然而,大多数反应需要SmI2的量等于或大于化学计量量,并且需要使用有害化学品,这使得该过程资源密集且管理成本高昂。

研究了几种将Sm试剂的用量降低到催化量的方法。然而,目前可用的大多数方法需要苛刻的条件和高活性还原剂,并且仍然需要大量的Sm,通常为原料的10-20%。考虑到Sm的高成本,对在温和条件下使用最少Sm的高效催化剂体系的需求很大。

在最近的一项突破中,日本千叶大学的一个研究小组,由高级学术研究所和制药科学研究生院的助理教授Kuribara Takahito领导,开发了一种创新的方法,可以显着减少Sm的数量。该团队开发了一种9,10-二苯基蒽(DPA)取代的双齿氧化膦配体,用于配位三价钐,从而可以使用可见光促进sm催化的还原转化。他们称这种配体为可见光天线。Kuribara助理教授解释说:“已知天线配体有助于激发像Sm这样的镧系金属。在此之前,我们报道了一种在可见光下能够进行还原氧化反应的dpa取代的二次氧化膦配体。受此启发,我们设计了一种新的dpa取代双齿氧化膦配体,该配体使用可见光将Sm的量减少到催化水平。”

该团队包括来自千叶大学药学研究生院的Ayahito Kaneki, Yu Matsuda和Tetsuhiro Nemoto。他们的研究于2024年7月20日在网上公布,并于2024年7月31日发表在《美国化学会杂志》第146卷第30期上。

通过一系列实验,研究小组表明,在蓝光照射下,Sm催化剂与DPA-1结合,用于药物中常用的醛类和酮类的品纳醇偶联反应,产率高达98%。值得注意的是,这些反应只需要1- 2mol %的Sm催化剂就可以进行,与通常所需的化学计量量相比,这是一个显著的减少。此外,与以前使用的高还原性试剂相比,即使使用胺等温和的有机还原剂也可以进行反应。

结果表明,少量水的加入提高了产率,而过量的水则抑制了反应。相比之下,与DPA-1结构相似的DPA-2和DPA的效果较差。

为了理解DPA-1如此有效的原因,研究人员研究了Sm催化剂和DPA-1组合的排放特性。他们发现带有可见光天线的DPA-1作为多功能配体与Sm协调,选择性地吸收蓝光,并有效地将电子从天线转移到Sm。

研究人员成功地将Sm催化剂和DPA-1组合应用于各种分子转化反应,包括碳-碳键的形成以及碳-氧和碳-碳键的裂解,这对药物开发至关重要。此外,通过利用可见光作为能源,他们还实现了结合sm基还原和光氧化的分子转化。

Kuribara助理教授说:“我们的新可见光天线配体通过利用低能量可见光,将Sm的量减少到1-2 mol%,与通常所需的化学计量量相比,这是一个显著的减少。”他进一步补充说,“重要的是,我们能够使用三价Sm作为起始材料,与二价Sm相比,它更稳定,更容易处理。”

总的来说,这项研究为进一步开发和设计Sm基催化剂提供了有价值的见解,标志着有机化学向前迈出了重要的一步,在温和的条件下,以最小的Sm负载实现了Sm催化的高效还原转化。

栗原高仁助理教授的事

Kuribara Takahito目前是日本千叶大学药学研究生院的助理教授。他目前还隶属于千叶大学高级学术研究所。他分别于2020年和2023年在千叶大学获得学士和博士学位。2023年获得千叶大学校长奖。主要研究方向为催化剂、光能、还原反应、生物活性分子等。

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  • admin
    admin 2025年06月08日

    我是万维景盛的签约作者“admin”!

  • admin
    admin 2025年06月08日

    希望本篇文章《可见光天线促进钐反应》能对你有所帮助!

  • admin
    admin 2025年06月08日

    本站[万维景盛]内容主要涵盖:国足,欧洲杯,世界杯,篮球,欧冠,亚冠,英超,足球,综合体育

  • admin
    admin 2025年06月08日

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